Geboren am 4.4.1785 in Frankfurt/Main; gestorben am 20.1.1859 in Berlin.
Die Autorin entstammt einer in Frankfurt/Main etablierten italienischen Familie. Das später von ihren Brüdern geleitete »Haus zum Goldenen Kopf« war die Zentrale einer blühenden Ex- und Importfirme, von der ein beträchtliches Erbe auf sie überging. Nach dem Tode der Mutter wurde sie seit 1794 im Pensionat des Ursulinenklosters in Fritzlar, ab 1797 von ihrer Großmutter, Sophie von La Roche, in Offenbach erzogen. Seit 1802 lebte sie überwiegend in Frankfurt, dort erhielt sie Privatunterricht, u.a. in Kompositionslehre und Zeichnen. Mit ihrem Bruder Clemens Brentano unterhielt sie eine intensive Beziehung, zahlreiche Briefe zwischen ihnen hat sie 1844 selbst veröffentlicht. Seit 1799 war sie mit Karoline von Günderode befreundet. Die enge Beziehung zu Goethes Mutter (seit 1806) und schließlich auch zu Goethe (Besuche in Weimar 1807, 1810 und 1811) ist Grundlage des 1835 veröffentlichten (stark überarbeiteten) Briefwechsels.
1802 lernte sie Achim von Arnim kennen, als dieser ihren Bruder besuchte. 1811 heiratete sie ihn; die Zeit der Ehe (mit sieben Kindern) verbrachte sie bis 1817 auf Arnims Gut Wiepersdorf, dann meist getrennt von ihrem Mann bis zu seinem Tode 1831 in Berlin.
Erst nach dem Tode ihres Mannes begann sie die Briefwechsel zu publizieren. Durch das Goethe-Buch wurde sie schnell berühmt und engagierte sich auch politisch. Sie setzte sich für die Wiedereinstellung der in Göttingen entlassenen Brüder Grimm ein und erwirkte, daß der preußische König Friedrich Wilhelm IV. die beiden 1840, unmittelbar nach seiner Inthronisation, nach Berlin berief. Die fiktiven Gespräche zwischen der Mutter Goethes und der Mutter des Königs, die sie 1843 herausgab, enthalten viele sozialkritische Ansätze; das Buch wurde in Bayern, eine verkürzte Fassung auch in Preußen verboten. Zur Armenfrage plante sie 1844 eine große Dokumentation; die Veröffentlichung unterblieb, als der Weberaufstand in Schlesien ausbrach.
Die Ereignisse von 1848 erlebte sie in Berlin; anonym veröffentlichte sie in diesem Jahr eine Polen-Denkschrift (»An die aufgelöste Preußische National-Versammlung«). Sie stand den Ideen der Frühsozialisten nahe (1842 traf sie sich vermutlich mit Karl Marx), hielt jedoch zugleich an der Idee eines »Volkskönigs« fest.
